A、CO2能与氢氧化钠溶液反应生成碳酸钠和水，CO不与氢氧化钠溶液反应，再干燥，能除去杂质且没有引入新的杂质，符合除杂原则，故选项所采取的方法正确．
B、CuSO4能与适量的氢氧化钡溶反应生成硫酸钡沉淀和氢氧化铜沉淀，再过滤，能除去杂质且没有引入新的杂质，符合除杂原则，故选项所采取的方法正确．
C、Fe能与过量的稀硫酸反应生成硫酸亚铁和氢气水，铜不与稀硫酸反应，再过滤除去不溶物，能除去杂质且没有引入新的杂质，符合除杂原则，故选项所采取的方法正确．
D、CaO和CaCO3均能与稀盐酸反应，不但能把杂质除去，也会把原物质除去，不符合除杂原则，故选项所采取的方法错误．
故选：D．
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